Pure ices IV and XII from high-density amorphous ice

Author： Salzmann C G Kohl I Loerting T Mayer E Hallbrucker A

ISSN： 1208-6045

Source： Canadian Journal of Physics, Vol.81, Iss.1-2, 2003-01, pp. : 25-32

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Abstract

High-density amorphous ice (HDA), made by compression of hexagonal ice at 77 K, was heated at a constant pressure of 0.81 GPa up to 183 K and its phase transition followed by displacement-temperature curves. The crystalline phases, recovered at 77 K and 1 bar, were characterized by X-ray diffraction. Pure D₂O ice IV and nearly pure H₂O ice IV were formed on slow heating at a rate of 0.4 K min^–1, whereas pure H₂O ice XII and D₂O ice XII were formed on fast heating at >= 15 K min^–1. On heating HDA at rates in between these two values a mixture of ice IV and ice XII was obtained, where their relative yields depended in a systematic manner on the heating rate. Conversion of HDA into either ice IV or ice XII is an example of a "parallel reaction" where the relative yields of ice IV and ice XII can be controlled by temperature, i.e., by the rate of heating, in our approach. It is conceivable that a similar behaviour occurs on crystallization of the related pressure-amorphized silica. PACS Nos.: 61.10-i, 64.60-i, 64.70-pEn comprimant de la glace hexagonale à 77 K, nous avons fabriqué de la glace amorphe de haute densité (HDA) que nous avons chauffée à une pression constante de 0,81 GPa jusqu'à 183 K et sa transition de phase suivie par courbes de déplacement de température. Les phases cristallines recouvrées à 77 K et 1 bar ont été caractérisées par diffraction de rayons X. Nous avons fabriqué des glace IV pure de D₂O et presque pure de H₂O par réchauffement lent à 0,4 K min^–1 et des glaces XII pures de D₂O et de H₂O par réchauffement rapide à >= 15 K min^–1. Chauffer des échantillons de HDA à des taux intermédiaires produit des mélanges de glace IV et XII selon des proportions qui dépendent systématiquement du taux de chauffage. La conversion de HDA en glace IV ou XII est un exemple de réaction parallèle où le taux relatif de glace IV et XII peut être contrôlé par la température, dans notre approche par le taux de chauffage. Il est concevable qu'un même comportement apparaisse dans la cristallisation de la silice rendue amorphe par pression. [Traduit par la rédaction]